历经两千年的时光，苏醒了的暴虐魔王—— 但他在培育魔王候补的学院中的适性却是——《不适任》！？ 尽管具备能毁灭人类、精灵，甚至是众神的力量，暴虐魔王“阿诺斯·波鲁迪戈乌多”却厌倦了永无止尽的斗争，梦想着和平的世界进行转生。然而在两千年后，转生后的他所迎来的，却是适应和平生活而变得过于弱小的子孙们，以及各种衰退至极的魔法。 阿诺斯虽然进入了对被视作魔王转世之人进行集中教育的“魔王学院”，但学院却无法看出他的实力，使得他被刻上不适任者这一烙印。不仅如此，传说中的魔王还变成了和自己完全不同的其他人。 在众人都瞧不起他的环境里，他将唯一亲切对待自己的少女米夏纳为部下， 作为不适任者（魔王），在魔族的等级制度上迈向巅峰！！ “不论天理、命运还是奇迹，在我的眼前只有俯首受戮一途而已。”

位于东京西部的巨大“学园都市”。在总人口达230万人，其中约8成是学生的这座都市中，实施着超能力开发的特殊课程，学生们的能力被给予从“无能力Level 0”到“超能力Level 5”的六阶段评价。 高中生上条当麻，也是住在学园都市的学生之一。他由于寄宿在右手中的力量——只要是异能之力，就连神的加护都能消除的“幻想杀手（Imagine Breaker）”，而得到吊车尾的“无能力”的评价，过着充满不幸的人生。 而上条的学生生活，由于暑假开始时从天而降的纯白修女而发生了巨大的变化。自从与逃离“魔法”世界的少女——“禁书目录（茵蒂克丝）”相遇开始，上条就被卷入了各种各样的事件当中。在惊险地解决了统率学园都市的“科学”侧和与茵蒂克丝关联的“魔法”侧双方的事件过程中，他的人际关系也逐步扩展。随后，魔法侧的十字教最大宗派罗马正教，终于注意到了上条的存在……。 就像是在呼应魔法侧一样，科学侧的学园都市也开始了行动。但是，为了与突然开始对立的世界变化相抗争，那些因为上条的关系，而使命运大为改变的“英雄”们不断地出现。 就像上条当麻做过的那样，他们也挺身而出与世界对峙。 科学与魔法第三次交织之时，故事将大幅推进！！